Alfie se publicó en 1966 como banda sonora de la película británica del mismo nombre. Esta cita de seis cortes fue arreglada y dirigida por Oliver Nelson, y contó con una mezcla de músicos que apoyaban a Rollins, como Kenny Burrell (guitarra), J.J. Johnson (trombón) y Phil Woods (saxo alto), entre otros. Rollins intenta capturar las texturas de la vida a través de su incisiva y enérgica forma de tocar, sus coherentes improvisaciones y sus variaciones sobre temas musicales. Mientras que "Alfie's Theme" y sus variantes causan la impresión más duradera, "He's Younger Than You" es conmovedora, mezclada con pesar. Y la sensual y relajada "On Impulse" tiene una agradable sensación de inmediatez.